谭旭; 房凡; 张煜; 孙德昊; 吴怡娇; 殷浩; 孟天鸣; 屠秉晟; 魏宝仁

doi:10.7498/aps.74.20251099

摘要

研究分子的碎裂机制以及碎片的动能分布, 有助于理解其在等离子体物理、生物组织的辐射损伤和星际化学等方面的重要作用. 本文利用冷靶反冲离子动量谱仪开展了3 keV/u的Ar⁸⁺离子束与氟甲烷气体分子束的碰撞实验, 聚焦CH₃F³⁺离子C—F键和C—H键断裂后形成H⁺+$ {\mathrm{C}\mathrm{H}}_{2}^{+} $+F⁺这一三体碎裂通道, 测得3个碎片离子的三维动量. 借助离子-离子动能谱、Newton图和Dalitz图展示碎片的动能与动量关联, 分析了H⁺+$ {\mathrm{C}\mathrm{H}}_{2}^{+} $+F⁺通道的解离机制. 研究发现, 该通道存在协同碎裂以及通过中间体CH₂F²⁺顺序碎裂两种解离方式, 其中协同碎裂占主导地位. 此外, 实验上观测到两种不同动力学特征的协同碎裂过程, 表明CH₃F³⁺离子中H原子可以具有不同的化学环境. 这可能是由于分子异构化产生不同分子构型或者Jahn-Teller效应使得分子产生不同C—H键所致.

关键词:

Abstract

Investigating molecular fragmentation mechanisms and the kinetic energy distributions of fragments can offer crucial insights into their roles in plasma physics, radiation-induced damage in biological tissues, and interstellar chemistry. In this study, we conduct the experiments on collision between 3 keV/u ${\rm Ar}^{8+} $ ions and CH₃F molecules by using a cold target recoil ion momentum spectrometer (COLTRIMS).We focus on the three-body fragmentation channel H⁺+$ {\mathrm{C}\mathrm{H}}_{2}^{+} $+F⁺ resulting from C—F and C—H bond cleavage in CH₃F³⁺ ions, and measure the three-dimensional momentum vectors of all fragment ions. The fragmentation mechanism involved is analyzed using ion-ion kinetic energy correlation spectra, Newton diagrams, Dalitz plots, and other correlation spectra.Our results reveal two different dissociation mechanisms for the H⁺+$ {\mathrm{C}\mathrm{H}}_{2}^{+} $+F⁺ channel, i.e. concerted fragmentation and sequential fragmentation, with the former one being dominant. In the sequential fragmentation process, H⁺ and the intermediate CH₂F²⁺ are firstly formed, followed by further fragmentation of the intermediates into $ {\mathrm{C}\mathrm{H}}_{2}^{+} $ and F⁺. No sequential pathways involving HF²⁺ or $ {\mathrm{C}\mathrm{H}}_{3}^{2+} $ intermediates are identified. Furthermore, we observe two types of concerted fragmentation processes with different dynamical characteristics, suggesting that hydrogen atoms in CH₃F³⁺ may occupy different chemical environments. This phenomenon can originate from either molecular isomerization producing different structural geometries or the Jahn-Teller effect leading to inequivalent C—H bonds. This study reveals the three-body dissociation dynamics of CH₃F³⁺ induced by highly charged ion collisions, highlighting the significant role of the Jahn-Teller effect or molecular isomerization in the ionic dissociation of polyatomic molecules.

Keywords:

fluoromethane /
dissociative ionization /
three-body fragmentation /
cold target recoil ion momentum spectrometer

作者及机构信息

1.

2.

通信作者: 张煜, zyclay@outlook.com ; 魏宝仁, brwei@fudan.edu.cn

基金项目: 国家自然科学基金(批准号: 12374227, 12104185)、国家重点研发计划(批准号: 2022YFA1602504)和嘉兴市青年科技人才专项(批准号: 2024AY40007)资助的课题.

Authors and contacts

1.

2.

Corresponding author: ZHANG Yu, zyclay@outlook.com ; WEI Baoren, brwei@fudan.edu.cn

Funds: Project supported by the National Natural Science Foundation of China (Grant Nos. 12374227, 12104185), the National Key R&D Program of China (Grant No. 2022YFA1602504), and the Young Sci-Tech Talent Special Program of Jiaxing, China (Grant No. 2024AY40007).

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